福建物構(gòu)所二氧化碳催化光功能材料研究獲進(jìn)展
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二氧化碳作為主要的溫室氣體,在過(guò)去的幾十年中,以令人擔(dān)憂的速度在大氣中積聚,是造成全球氣候變暖的主要原因,因此二氧化碳的消除與轉(zhuǎn)化成為解決環(huán)境問(wèn)題的關(guān)鍵。與傳統(tǒng)工業(yè)的用氨水化學(xué)吸收二氧化碳的方法相比,利用光催化的手段將二氧化碳轉(zhuǎn)化成可以利用的有機(jī)物是一種性?xún)r(jià)比高并且環(huán)境污染小的方法,在此過(guò)程中,光功能催化材料起到了決定性的作用。但是目前用于二氧化碳還原的光催化劑,無(wú)論是以無(wú)機(jī)半導(dǎo)體材料為代表的異相催化劑,還是以金屬有機(jī)化合物為代表的均相催化劑,都存在著一定的缺陷,例如吸收光范圍窄、難以回收再利用等,因此探索新型的二氧化碳還原的光功能催化材料具有重要意義。 在國(guó)家基金委優(yōu)秀青年基金、科技部“973”重大研究計(jì)劃等項(xiàng)目的支持下,中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所院光電材料化學(xué)與物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室羅軍華課題組利用光活性基元Ir(ppy)2(Hdcbpy)與稀土離子配位反應(yīng),成功得到了一個(gè)同時(shí)具備強(qiáng)吸光以及優(yōu)良光催化能力的雙功能配位聚合物(CP)材料(Y[Ir(ppy)2(dcbpy)]2[OH] (Ir-CP)),并首次將這類(lèi)光功能配位聚合物材料應(yīng)用于二氧化碳的光催化還原反應(yīng),該化合物表現(xiàn)出非常強(qiáng)的可見(jiàn)光吸收能力(吸收邊達(dá)到了650 nm)和較長(zhǎng)的熒光壽命(29.05 μs),相比于Ir基元的熒光壽命延長(zhǎng)了近4倍,而長(zhǎng)的激發(fā)態(tài)壽命有利于其催化。基于這些優(yōu)點(diǎn),Ir-CP表現(xiàn)出了突出的光催化CO2還原的能力,其催化轉(zhuǎn)化率(TOF)可達(dá)到118.8 μmol (g of Cat.)-1 h-1,催化量子產(chǎn)率達(dá)到1.2%。與此同時(shí),Ir-CP存在著一維[Y(OH)2(CO2)2]∞鏈狀結(jié)構(gòu),大大增強(qiáng)了該化合物的穩(wěn)定性,光催化再循環(huán)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,利用Ir-CP光功能材料進(jìn)行多次催化循環(huán)實(shí)驗(yàn),催化效率沒(méi)有發(fā)生明顯的變化,相關(guān)研究成果發(fā)表在英國(guó)皇家化學(xué)學(xué)會(huì)的《化學(xué)科學(xué)》 (Chem.Sci.,2014,doi:10.1039/C4SC00940A)上。
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