二硫化鉬（MoS2）是一種典型的二維過(guò)渡金屬硫化物，其資源儲(chǔ)量豐富，酸性析氫反應(yīng)（HER）的化學(xué)穩(wěn)定性優(yōu)良引起人們極大關(guān)注，取得了豐碩的成果。但MoS2的電化學(xué)析氫性能依然不盡如人意，這是因?yàn)槠浒雽?dǎo)體特性和基面的惰性，主要HER活性位點(diǎn)為其邊緣S位點(diǎn)。
因此，為了進(jìn)一步增強(qiáng)MoS2的電化學(xué)析氫性能，研究者采用了減小晶體尺寸、構(gòu)建陣列結(jié)構(gòu)或引入3D基底等方式來(lái)改善它。此外，還可以利用異質(zhì)元素?fù)诫s策略（包括金屬、非金屬以及缺陷物種）調(diào)制MoS2幾何和電子結(jié)構(gòu)用來(lái)觸發(fā)面內(nèi)HER活性。所以，通過(guò)原子級(jí)改性的方法促進(jìn)HER性能具有不錯(cuò)前景，被認(rèn)為是具有同時(shí)激發(fā)MoS2面內(nèi)活性和提高邊緣活性的最有效方式。
近期，山東科技大學(xué)研究者將Mo和鈷（Co）物種原子級(jí)分散和穩(wěn)定在甲酰胺轉(zhuǎn)化的氮摻雜碳材料中，獲得高Co/Mo負(fù)載的CoMo-NC前驅(qū)體，然后進(jìn)行氣相硫化。在硫化過(guò)程中，豐富的N配體和原位形成的N摻雜碳層可分別對(duì)硫化物納米晶起到化學(xué)和物理限域的作用。這種設(shè)計(jì)制備得到的MoS2可同時(shí)引入Co及缺陷摻雜、低結(jié)晶度和更多邊緣暴露。
經(jīng)X射線吸收精細(xì)光譜擬合進(jìn)行驗(yàn)證驗(yàn)證，Co以原子級(jí)摻雜形式存在，負(fù)載量達(dá)2.85 at.%。電化學(xué)測(cè)試表明，與未摻雜的MoS2相比，Co摻雜的MoS2在堿性和酸性電解質(zhì)中表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的HER活性。此外，密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，位于MoS2邊緣的Co和S原子是HER主要活性位點(diǎn)，這啟發(fā)了未來(lái)邊緣金屬修飾MoS2的設(shè)計(jì)，用于廣泛的能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)應(yīng)用。
該研究成果已以“Confined synthesis of MoS2 with rich co-doped edges for enhanced hydrogen evolution performance”為題發(fā)表在Journal of Energy Chemistry上。
