作爲一種重要的助催化劑,氧化鈰(CeO2)中的Ce3+/Ce4+氧化還原特性和充足的氧空位利于電子的轉(zhuǎn)移以及氧氣的存儲,能在很大程度上提高基底的催化劑性能。但是,目前關(guān)于CeO2助催化效應(yīng)的研究,很少人研究關(guān)于原子層面CeO2修飾後的異質(zhì)界面發(fā)生的電荷傳遞與轉(zhuǎn)移機理。
層狀雙氫氧化合物(LDHs)因有廉價高效的優(yōu)點,而成爲近年來被廣泛研究的析氧反應(yīng)(OER)催化劑,尤其是FeCo雙金屬LDHs,兩金屬位點間的電子相互作用使得它具有較高的化學(xué)活性。然而,當前這些催化劑的活性和長期穩(wěn)定性還不能滿足需求。
爲了解決現(xiàn)有層狀雙氫氧化合物催化劑的不足,研究者通過靜電相互作用將CeO2納米顆粒與蒲公英狀雙金屬FeCo LDH進行複合形成CeO2-FeCo LDH異質(zhì)結(jié)構(gòu),同時證實了CeO2-FeCo LDH異質(zhì)結(jié)構(gòu),具有較強穩(wěn)定性,經(jīng)過反復(fù)超聲和洗滌結(jié)構(gòu)仍能保留;CeO2-FeCo LDH具有較低的起始電位和過電位,同時在反應(yīng)動力學(xué)、電化學(xué)活性面積以及電化學(xué)阻抗方面都具有更優(yōu)異的性能。
實驗表明,研究者通過球差電鏡和電子能量損失譜分別對CeO2修飾前後頭部和桿狀處Fe,Co和Ce的電子結(jié)構(gòu)進行局域表徵,發(fā)現(xiàn)在桿狀部分有明顯的Co3+的提升以及Ce4+的下降,而在頭狀部分Fe3+幾乎沒有明顯改變,進一步證實CeO2的修飾能促進主要活性位點Co3+的生成?;贑o3+具有更強的路易斯酸性,能夠和OH-結(jié)合,加快含氧中間體的生成和轉(zhuǎn)化。