與傳統(tǒng)發(fā)光二極體同時(shí)發(fā)射出數(shù)十億光子並形成穩(wěn)定的光子流不同，單光子發(fā)射是以單個(gè)粒子或光子的形式一次發(fā)射光，在單光子發(fā)射器(SPEs)在量子光學(xué)和量子資訊處理中發(fā)揮著重要作用。二硒化鎢等二維材料為單光子發(fā)射器在半導(dǎo)體等新興量子技術(shù)領(lǐng)域中提供更多應(yīng)用的可能性。
日前，新加坡國(guó)立大學(xué)物理系的蘇英國(guó)教授和研究小組發(fā)現(xiàn)，來(lái)自二硒化鎢局域激子態(tài)的單光子發(fā)射，是由於存在于單層二維材料中的氧間隙造成。對(duì)二硒化鎢中單光子發(fā)射源的瞭解，與單光子發(fā)射其它性質(zhì)的研究，將有助於利用二維材料開(kāi)發(fā)單光子發(fā)射器，提高其發(fā)射性能，並發(fā)現(xiàn)更多它們?cè)诹孔討?yīng)用中的潛在應(yīng)用。
在研究中，團(tuán)隊(duì)沒(méi)有找到密度泛函理論計(jì)算二硒化鎢材料固有點(diǎn)缺陷，與通過(guò)掃描隧道光譜獲得光譜之間的相關(guān)性，然後將重點(diǎn)放在與二硒化鎢材料相關(guān)的氧相關(guān)的點(diǎn)缺陷上。這些缺陷可以在合成過(guò)程中或通過(guò)環(huán)境鈍化很容易地嵌入到材料中。
通過(guò)消除過(guò)程，發(fā)現(xiàn)晶格中與氧間隙有關(guān)的缺陷最有可能在實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到光譜位置產(chǎn)生局域激子態(tài)。這項(xiàng)研究對(duì)單分子層二硒化鎢中的點(diǎn)缺陷進(jìn)行了詳細(xì)研究，並預(yù)測(cè)了這些缺陷位置上激子的性質(zhì)和能量。破譯單光子發(fā)射器的起源，將有助於利用其他二維材料開(kāi)發(fā)量子光學(xué)應(yīng)用的量子發(fā)射器。識(shí)別二維材料中的點(diǎn)缺陷對(duì)許多應(yīng)用都很重要，近年來(lái)的研究表明，W空位是二維二硒化鎢中最主要的點(diǎn)缺陷，而理論研究預(yù)測(cè)，硫族空位是過(guò)渡金屬雙鹵代半導(dǎo)體中最可能存在的固有點(diǎn)缺陷。
研究使用第一性原理計(jì)算、掃描隧道顯微鏡(STM)和掃描透射電鏡實(shí)驗(yàn)表明，在化學(xué)氣相澱積（CVD）生長(zhǎng)的二維二硒化鎢中不存在W空位。研究人員預(yù)測(cè)，在二維二硒化鎢中存在O鈍化的硒空位(OSe)和O間質(zhì)(Oins)，這可能是由於硒空位上容易發(fā)生O2離解，或者是由於在CVD生長(zhǎng)中存在WO3前體。這些缺陷使STM圖像與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好。由於對(duì)二維WSe2的單光子發(fā)射進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)觀測(cè)，因此二維二硒化鎢中點(diǎn)缺陷的光學(xué)性質(zhì)十分重要。應(yīng)變梯度使激子在真實(shí)空間中漏斗形分佈。
而點(diǎn)缺陷是激子在長(zhǎng)度尺度上定位的必要條件，使光子能夠一次發(fā)射一個(gè)。利用最新的gwt - bethe - salpeter方程計(jì)算，預(yù)測(cè)在之前的實(shí)驗(yàn)中，只有Oins缺陷才會(huì)在SPE的能量範(fàn)圍內(nèi)產(chǎn)生局域激子，這使得它們很可能是之前觀測(cè)到的SPE的來(lái)源。沒(méi)有其它點(diǎn)缺陷(OSe、Se空位、W空位和SeW反位)在相同的能量範(fàn)圍內(nèi)產(chǎn)生局域激子。研究預(yù)測(cè)提出了在相關(guān)二維材料中實(shí)現(xiàn)單光子發(fā)射的方法，並為實(shí)驗(yàn)人員指出了在二維二硒化鎢中實(shí)現(xiàn)單光子發(fā)射的其他能量範(fàn)圍。
