中科院金屬所等大面積高質(zhì)量均一單層二硫化鎢制備研究獲進(jìn)展

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二維過渡族金屬硫化物（Transition metaldichalcogenides,TMDCs）是一類由過渡族金屬原子和硫族非金屬原子構(gòu)成的二維晶體材料，大都具有半導(dǎo)體特性（如MoX2和WX2，其中X=S，Se，Te）或超導(dǎo)特性（如NbX2和TaX2，其中X=S，Se），極大豐富了二維晶體材料的物性和應(yīng)用。與多層材料不同，單層半導(dǎo)體性TMDCs是直接帶隙半導(dǎo)體，量子產(chǎn)率高，并具有顯著的谷極化效應(yīng)，在柔性電子/光電子器件以及谷電子和自旋電子器件領(lǐng)域具有重要應(yīng)用前景。

單層WS2是一種重要的半導(dǎo)體性二維TMDCs。目前制備單層WS2的方法主要有機(jī)械剝離法、液相剝離法和以惰性非金屬材料（如SiO2/Si，Al2O3等）為生長(zhǎng)基體的化學(xué)氣相沉積（CVD）法。相比于前兩種方法，CVD方法雖然可以實(shí)現(xiàn)大面積二維WS2的制備，但由于范德華外延生長(zhǎng)機(jī)制，所得材料的層數(shù)可控性差，難以獲得大面積均一的單層材料，并且材料晶粒尺寸�。ㄒ话阈∮�100微米），存在大量的硫原子空位等結(jié)構(gòu)缺陷，導(dǎo)致其載流子遷移率很低。此外，剛性的非金屬生長(zhǎng)基體與現(xiàn)有的卷對(duì)卷的柔性薄膜生產(chǎn)工藝以及柔性印刷電子工藝不兼容，制約了其在柔性電子/光電子學(xué)方面的應(yīng)用。

最近，中國科學(xué)院金屬研究所沈陽材料科學(xué)國家（聯(lián)合）實(shí)驗(yàn)室先進(jìn)炭材料研究部的任文才研究組在大面積高質(zhì)量均一單層的WS2的制備與柔性電子學(xué)應(yīng)用研究方面取得了新進(jìn)展。他們基于二元相圖分析和理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，金是唯一在高溫下不與硫反應(yīng)生成硫化物的金屬，并且金具有催化活性，可有效降低三氧化鎢硫化過程的勢(shì)壘，且高溫下金中鎢原子的溶解度極低。在此基礎(chǔ)上，他們提出采用金為生長(zhǎng)基體的表面催化常壓CVD方法，實(shí)現(xiàn)了高質(zhì)量、均一單層的毫米級(jí)尺寸WS2單晶以及大面積薄膜的制備。研究發(fā)現(xiàn)，與銅上石墨烯的生長(zhǎng)類似，金的催化活性以及金中極低的鎢溶解度，使得金上WS2的生長(zhǎng)遵循自限制表面催化生長(zhǎng)機(jī)制，進(jìn)而保證了均一單層的高質(zhì)量WS2晶體的生長(zhǎng)。此外，常壓下制備的單層WS2與金基體結(jié)合較弱，因此可采用電化學(xué)鼓泡方法在不損壞金基體的情況下實(shí)現(xiàn)WS2的高質(zhì)量轉(zhuǎn)移。該方法制得的單層WS2具有很高的結(jié)晶質(zhì)量，表現(xiàn)出與機(jī)械剝離法制備的材料相比擬的光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)（遠(yuǎn)優(yōu)于以惰性基體CVD生長(zhǎng)的材料）。

此外，他們利用金箔具有很好的柔性和化學(xué)穩(wěn)定性的特點(diǎn)，提出了卷對(duì)卷與電化學(xué)鼓泡相結(jié)合的無損轉(zhuǎn)移方法，在不破壞金基體的情況下實(shí)現(xiàn)了大面積單層WS2薄膜到柔性透明基體（如PET、PEN等）上的低成本連續(xù)轉(zhuǎn)移。通過層層轉(zhuǎn)移，還可以制備出大面積柔性透明的雙層、多層WS2薄膜以及WS2/石墨烯疊層異質(zhì)結(jié)構(gòu)功能薄膜。采用卷對(duì)卷的電化學(xué)鼓泡無損轉(zhuǎn)移方法，他們還實(shí)現(xiàn)了大面積柔性透明的單層WS2薄膜晶體管陣列的制備，柔性器件的電學(xué)性能與SiO2/Si基體上器件相當(dāng)，并且在彎折上百次后電學(xué)性能不發(fā)生衰減。

高質(zhì)量的均一嚴(yán)格單層WS2單晶和薄膜的低成本、大面積制備，為其在柔性電子/光電子器件以及谷電子和自旋電子器件領(lǐng)域的應(yīng)用奠定了材料基礎(chǔ)。該成果得到了國家自然科學(xué)基金委杰出青年基金、重大項(xiàng)目、創(chuàng)新群體以及中科院重點(diǎn)部署項(xiàng)目等的資助，于10月9日在Nature Communications上在線發(fā)表（Nature Communications, 6:8569, DOI: 10.1038/ncomms9569, 2015）。

沈陽材料科學(xué)國家（聯(lián)合）實(shí)驗(yàn)室馬秀良研究組、孫東明、尹利長(zhǎng)以及北京大學(xué)電子學(xué)系彭練矛研究組的研究人員也參與了這項(xiàng)工作。

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